放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 茨城大学*

JAEA-Review 2023-021, 112 Pages, 2024/02

JAEA-Review-2023-021.pdf:7.1MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、平成30年度に採択された研究課題のうち、「放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献」の平成30年度から令和3年度分の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本研究は、東京電力株式会社福島第一原子力発電所事故で環境へ放出された放射性セシウム(Cs)を高濃度に含有する、不溶性の性状を持つシリカ(SiO)主材微粒子の基礎的な物性(粒径、組成、同位体組成、静電特性、光学特性)や放射体の濃度等について、一定の成果をもつ我が国の放射化学、分析化学、エアロゾルの科学者らが英知を集め英国側と協力して更に研究を進め、炉内事故事象の解明、生成要因の解明を行い、廃炉手順の確立、溶融燃料等の回収、作業員、現場・周辺環境の安全確保等の達成に寄与することをねらいとした。

Characterization of radiocesium-bearing microparticles with different morphologies in soil around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

萩原 大樹; 舟木 泰智; 尻引 夏*; 菅野 麻里奈*; 眞田 幸尚

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(1), p.415 - 426, 2022/01

https://doi.org/10.1007/s10967-021-08061-8

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) are observed in Eastern Japan. To examine their source and formation, multiple particles were isolated from soils from three sites around the FDNPP and their radioactivity, morphology, and elemental composition were analyzed. Cesium-137 radioactivity ranged from 0.23 to 8.57 Bq and particles were primarily composed of Si, Fe, Zn, C, and Cs at each site. Uranium-rich parts in certain CsMPs show their origin in the vicinity of the nuclear reactor. Our results will help characterize CsMPs and evaluate the internal dose exposure of personnel employed at the FDNPP

Stochastic estimation of radionuclide composition in wastes generated at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station using Bayesian inference

杉山 大輔*; 中林 亮*; 田中 真悟*; 駒 義和; 高畠 容子

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.493 - 506, 2021/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1884137

A modeling calculation methodology for estimating the radionuclide composition in the wastes generated at the Fukushima Daiichi nuclear power station has been upgraded by introducing an approach using Bayesian inference. The developed stochastic method describes the credible interval of the regression curve for the log-normal distribution of the measured transport ratio, which is used to calibrate the radionuclide transport parameters included in the modeling calculation. Consequently, the method can predict the robability distribution of the radionuclide composition in the Fukushima Daiichi wastes. The notable feature of the developed method is that it can explicitly investigate the improvement in the accuracy and confidence (degree of belief) of the estimation of the waste inventory using Bayesian inference. Specifically, the developed method can update and improve the degree of belief of the estimation of the radionuclide composition by visualizing the reduction in the width of uncertainty in the radionuclide transport parameters in the modeling calculation in accordance with the accumulation of analytically measured data. Further investigation is expected to improve the credibility of waste inventory estimation through iteration between modeling calculations and analytical measurements and to reduce excessive conservativeness in the estimated waste inventory dataset.

Development of calculation methodology for estimation of radionuclide composition in wastes generated at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

杉山 大輔*; 中林 亮*; 駒 義和; 高畠 容子; 塚本 政樹*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.881 - 890, 2019/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1595765

A calculation methodology for estimating the radionuclide composition in the wastes generated at the F1NPS has been developed by constructing a skeleton overview of the distribution of radionuclides considering the material balance in the system and calculation flowcharts of the transportation of radionuclides into the wastes. The wastes have a distinctive feature that their level of contamination includes considerable uncertainties. The developed method can explicitly specify the intrinsic uncertainties as a band to be included in the estimated radionuclide composition and can quantitatively describe the uncertainties by calibration using data on actual waste samples. Further studies to improve the quality of the calculation method, and acquiring a quantitative understanding of the spatial distribution of radionuclides inside the reactor building are suggested to be important steps toward reasonable and sustainable waste management as an integral part of the decommissioning.

Preparation of an H-permselective silica membrane for the separation of H from the hydrogen iodide decomposition reaction in the iodine-sulfur process

Myagmarjav, O.; 池田 歩*; 田中 伸幸; 久保 真治; 野村 幹弘*

International Journal of Hydrogen Energy, 42(9), p.6012 - 6023, 2017/03

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2017.01.074

A high performance hydrogen-permselective silica membrane derived from hexyltrimethoxysiline (HTMOS) Si-precursor was developed to enhance chemical equilibrium ratio of hydrogen iodide (HI) decomposition in thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process. The silica membrane, called the HTMOS membrane, was prepared via a counter diffusion chemical vapor deposition method. The HTMOS membrane prepared at an optimal condition of 450C within 5 min showed highest H permeance of the order of 10 mol Pa m s with a H/SF selectivity of 276. It was found that the HTMOS membrane was stable in HI exposure at 400C during 8 h and its HI permeance was the order of 10 mol Pa m s. It was demonstrated that the newly developed the HTMOS membrane could be a promising candidate for HI decomposition membrane reactor at working temperature of around 400C.

IS process hydrogen production test for components and system made of industrial structural material, 2; HSO decomposition, HI distillation, and HI decomposition section

野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1029 - 1038, 2016/11

原子力機構では、高温ガス炉の核熱利用技術として熱化学法ISプロセスの研究開発を行っている。工業材料を用いて100L/h規模の連続水素製造試験装置を製作した。初めに、本試験装置の各機器の機能確認を行うため、5つに分割された工程毎に試験を実施した。本報告では、5工程のうち、硫酸分解工程、HI蒸留工程及びHI分解工程の結果を示した。硫酸分解工程では、硫酸分解器による硫酸分解反応試験を行い、酸素製造量は供給硫酸量に比例することを示し、また、SO分解率は約80%であった。以上より、設計通りの性能を有していることを明らかにした。HI蒸留工程では、共沸以上のHIx水溶液を用いた蒸留試験を行い、塔頂から高濃度HI水溶液、塔底から共沸組成のHIx水溶液の生成を確認し、蒸留による分離が設計通りに行われていることを示した。HI分解工程では、HI分解器によるHI分解反応試験を行い、分解率約18%で安定した水素製造が可能であることを示し、設計通りの性能を有していることを示した。シリーズ(I)で示すブンゼン反応工程、HI濃縮工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO) and W(CO)

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Dllmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

https://doi.org/10.1515/ract-2015-2445

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)およびW(CO)の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

Introduction to development of advanced safeguards and security NDA technologies by JAEA-ISCN

瀬谷 道夫; 呉田 昌俊; 曽山 和彦; 中村 仁宣; 原田 秀郎; 羽島 良一

Proceedings of INMM 55th Annual Meeting (Internet), 10 Pages, 2014/07

原子力機構は保障措置及び核セキュリティのための、次の先進的な核物質非破壊測定の基礎技術開発プログラムを実施してきている。(1)ZnS/BOセラミックシンチレータによるHe代替中性子検知技術、(2)中性子共鳴透過分析(NRTA)及び中性子共鳴捕獲分析(NRCA)の組み合わせによる中性子共鳴濃度分析法、(3)レーザー・コンプトン散乱線(大強度単色線)利用核共鳴蛍光NDA(1)は、供給不足が懸念されるHeに代わるZnS/BOセラミックシンチレータ中性子検出器の開発であり、(2)は、粒子状溶融燃料などの測定対象物中の核物質同位体組成比測定NDA技術開発、(3)は、レーザー・コンプトン散乱により発生させたエネルギー可変の大強度の単色線により引き起こすPu/U同位体の核共鳴蛍光反応を利用するNDAのためのプログラムである。この論文ではこれらについて紹介する。

Decomposition of -nonylphenols in water and elimination of their estrogen activities by Co -ray irradiation

木村 敦; 田口 光正; 大谷 仁己*; 瀧上 眞知子; 島田 好孝*; 小嶋 拓治; 平塚 浩士*; 南波 秀樹

Radiation Physics and Chemistry, 75(1), p.61 - 69, 2006/01

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2005.05.016

Co線照射により、水中濃度1mol dmの水中-ノニルフェノール(NPs)は吸収線量が高くなるに従い指数関数的に減少した。OH付加体と推定される分子量236を有する2つの分解生成物が、LC-MS分析により検出された。5000Gy(J kg)におけるNPsとその照射生成物のエストロジェン活性の消失を、イーストツーハイブリッド法により確認した。これらの結果はNPs処理の放射線利用の基礎データを提供するものである。

HLW-79Y-4T型核燃料輸送容器の解体と廃棄

山口 五十夫*; 森田 泰治; 藤原 武; 山岸 功

JAERI-Tech 2005-054, 61 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-054.pdf:12.38MB

HLW-79Y-4T型核燃料輸送容器(通称サンドリオン)は、日本原子力研究所東海研究所における群分離試験において使用する高レベル放射性廃液を核燃料サイクル開発機構東海事業所より輸送する目的でフランスより購入し、日本の国内法規に適合するよう改造を行い、「核燃料物質等の工場又は事業所の外における運搬に関する規則」に適合したBM型輸送物である。本輸送容器は1980年に核燃料輸送物設計承認を、1981年には輸送容器承認を受け、1982年から1990年にかけて5回の高レベル放射性廃液の輸送を実施した。その後は、所外の施設より高レベル廃液を搬入する手段を確保しておく必要性から、本輸送容器の健全性維持,承認容器としての更新手続きを実施してきた。しかし、研究の進展に伴い、所内においても高レベル廃液の入手が可能となったため、本輸送容器は、運搬容器としての使命を終えたと判断し容器承認を廃止した。不要となった輸送容器を廃棄処分するため、あらかじめ、輸送容器各部の線量当量率や表面密度を調査し、その結果から輸送容器を廃棄処分する方法を決定した。本報告書はこれらの決定事項に基づき、内容器内の放射性物質の除染,機構部解体,遠隔分別収納,容器表面放射性物質の除染等の諸作業を実施した結果についてまとめたものである。